近日,生物与食品工程学院张琴教授在著名期刊《Bioresource Technology》(中科院1区,影响因子9.0)发表题为“Visible light-driven modulation of hydrogen biosynthesis pathways boosts photocatalytic hydrogen production in Klebsiella sp.–GO-NiFe2O4 biohybrid systems”的最新研究成果。安徽工程大学为第一署名单位。
可见光驱动的半导体纳米材料耦合微生物细胞的光催化产氢技术近年来推动了太阳能制氢的发展。然而,已报道的光生物杂化系统在材料与细胞的耦合作用上尚难达到最佳的光催化制氢增强效应,且在制氢机制的诠释上,关于纳米材料胞内外分布在激发光生电子传递和氢酶激活机制上仍存在观点分歧。
本研究通过绿色合成的氧化石墨烯掺杂铁酸镍纳米粒子(GO-NiFe2O4 NPs)结合Klebsiella sp.(Ka)及其工程菌株(Ka-GL),构建出Ka/NPs与Ka-GL/NPs两类新型生物杂化系统。两杂化系统在可见光照射下均高效产氢,反应120 h的累积产氢量分别可达533.1±8.3 mmol/L与644.1±10.8 mmol/L,显著高于单一纳米粒子和相应菌株的累积产氢量。深入研究发现,GO-NiFe2O4 NPs可同时分布于菌株胞外与胞内,有效激发光生电子并向细胞内转运,进而激活[NiFe]-氢化酶与甲酸氢裂解酶产氢通路。其中Ka-GL/NPs生物杂化系统展现出更优异的光电化学性能:铁/镍离子转运基因、电子转移基因表达明显上调;氢化酶与甲酸氢裂解酶活性及相关基因表达增强;维持更高水平的还原力与细胞活力。证实基于过表达氢酶亚基的工程菌株所构建的生物杂化系统更能强化光催化产氢效能。
本研究开发了用于高效光催化产氢的新型生物杂化系统,提出了纳米粒子分布和电子转移机制强化氢酶和甲酸氢裂解酶催化的氢合成途径,促进光催化产氢的新见解,为太阳能高效裂解水制氢提供了理论指导,具有重要的应用价值。

图1 Ka/NPs(a)和 Ka-GL/NPs(b)杂化系统的细胞TEM 图,及其反应 24 h和 48h铁和镍转运基因、电子转移和转运基因的相对表达量(c,e:Ka/NPs;d,f:Ka-GL/NPs)

图2 Ka/NPs 和 Ka-GL/NPs 生物杂化系统光催化制氢的促进机制示意图
论文原文链接:https://doi.org/10.1016/j.biortech.2026.134858
